Comparison on Cause of Colour of Red-Brown Gaoshan Stone and Duchengkeng Stone
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摘要: 寿山石是著名图章石品种，红褐色系寿山石因其独特的颜色特征而深受大众喜爱。采用一系列现代测试技术对红褐色系寿山石中的高山石及都成坑石样品的颜色成因进行研究。光学显微镜的观察结果显示，高山石样品的红褐色由两种形态的暗红色矿物共同构成，一种呈结晶形态完好状，另一种杂乱排列呈浸染状；都成坑石样品中的红褐色斑点是由结晶形态细小且杂乱排列的暗色矿物构成。X射线粉末衍射测试结果显示高山石和都成坑石样品的矿物组成主要为地开石，次要矿物包括高岭石、石英等。拉曼光谱测试结果表明高山石样品中两种不同结晶形态的红褐色矿物均为赤铁矿；而都成坑石样品中的红褐色斑点除含赤铁矿以外还检测到了金红石。扫描电子显微镜能谱分析表明，高山石和都成坑石样品基质部分主要元素为Al、Si、O，而红褐色部分含Fe元素。Abstract: As a noted member of seal stones, red-brown larderites fascinate people by their unique colours. A series of modern test technologies have been employed to study the cause of colour of Gaoshan stone and Duchengkeng stone, which are varieties of red-brown larderites.
Petrographic microscopy shows that dark red minerals in the Gaoshan stone samples exist in two forms.Intact crystallized minerals are surrounded by minerals arranged in cluster,which jointly formed unique red dots in the surface of the stone.While the vivid red dots on Duchengkeng stones are made up by the fine and disarrayed dark red mineral crystals.
X-ray powder diffraction spectrometer results indicate that both Gaoshan stone and Duchengkeng stone samples are in major composed of dickite with a modicum of kaolinite and quartz.Raman spectra show that red minerals in both crystallization forms in Gaoshan stone samples are hematite.And in Duchengkeng stone samples,the well-crystallized dark redminerals are rutile while the small and cluttered red-brown minerals are hematite.
Energy dispersive X-ray fluorescence analysis and SEM indicate that dickite is the ground mass of Gaoshan stone and Duchengkeng stone and both species contain the elements Al,Si,O,with Fe as the cause of colour.
It can be deduced that red-brown colour of Gaoshan stone is originated from hematite while the red-brown colour of Duchengkeng stone is caused by both hematite and rutile.-
Keywords:
- larderite /
- dickite /
- Gaoshan stone /
- Duchengkeng stone /
- cause of colour
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珠饰包含珠子和小型饰件两类，材质多样，使用历史悠久，蕴含了丰富的古代社会与人群相关信息[1]。珠饰与人类生活的密切相关性赋予其多重社会属性，它不仅是装饰品，还是社会地位、权利、财富的象征，既含有宗教思想的寓意，又具备流通货币的功能[2]。美国著名珠饰学者H. C. Beck[3]曾系统地开展了珠饰分类与命名方法的研究；L.S.Dubin[4]认为珠饰是人类文明不可或缺的组成部分，是文化微小变化的体现者；夏鼐先生[5]则说：“由于体积小、质地坚固不易损坏，珠子很容易通过商业途径传到远处，因而能展示距离遥远的两个文化之间不为人知的联系”。因此，科学而又系统地研究各类珠饰，可揭示其所蕴含的科学价值、历史价值、艺术价值和社会价值，并为全面深入了解古代人群与社会间的关系提供新的研究视角，具有重要的学术价值和社会意义。
合浦位于广西壮族自治区南端，濒临北部湾，是汉代海上丝绸之路的始发港，在汉代中外文明交流中发挥了重要作用[6]。由于得天独厚的地理条件和丰富的自然资源，合浦在汉代时期成为了北部湾地区的重要港口，是我国通往东南亚、南亚和其他海洋贸易区域的重要门户。作为海上丝绸之路的重要节点之一，合浦不仅是贸易商品的重要通道，也是文化交流的桥梁。域外的贸易商品、文化、艺术、宗教等通过合浦进入中国，同时中国文化也经合浦由海上丝绸之路传播到世界各地[7]。
合浦汉墓群是国内规模最大、保存最好的古墓葬群之一，出土了大量材质丰富、器形多样的各类珠饰，为海上丝绸之路中外文明交流提供了确凿的实物证据[8]。本文系统地梳理了合浦汉墓群中出土的各类宝玉石珠饰样品，利用多种现代分析技术获取了其化学成分、物相组成、显微形貌、内部特征等信息，明确了各类宝玉石珠饰样品的材质属性和制作工艺，探讨了可能的产地来源，进一步阐明了其所反映的基于海上丝绸之路中外文明交流及合浦地区与内陆中原地区之间的联系。
1. 样品信息
合浦汉墓群分布于西门江以东的县城及其东、南、北三面，面积约68 km2。合浦汉墓的发掘始于20世纪50年代，迄今为止，合浦汉墓群已发掘的墓葬超过1 200座，以汉墓居多，其次为三国墓，还有少量晋墓和南朝墓[9]。本文中所分析的部分宝玉石珠饰样品均出土于合浦汉墓群，具体信息如表 1所示。
表 1 合浦汉墓群出土典型的宝玉石珠饰样品的基本信息Table 1. Information list of gems beads ornament samples unearthed from Han tombs in Hepu编号 名称 年代 出土地点 土00108 水晶饰 西汉 合浦县望牛岭1号墓 000875 紫水晶串饰 新莽时期 合浦县环城乡黄泥岗M1出土 000536 串饰 汉 合浦县第二麻纺厂南M(土坑)出土 000598 串饰 汉 合浦县环城乡红岭头M3出土 土11816 绿柱石串饰 东汉 合浦县九只岭6a号墓出土 000879-1 串饰 东汉 合浦黄泥岗M1出土 000879-2 串饰 东汉 合浦黄泥岗M1出土 000145 串饰 西汉晚期 合浦廉州镇北插江盐堆M1出土 000265 串饰 东汉 合浦机械厂M1出土 000205 石榴子石串饰 汉 合浦氮肥厂M1出土 000456 串饰 东汉 广西合浦县环城乡风门岭M10出土 土11825 紫水晶、石榴子石串饰 东汉 合浦县九只岭6a号墓 000455 海蓝宝石串饰 东汉晚期 合浦县风门岭M10 000931 黄水晶珠 西汉 合浦凸鬼岭M30A 000368 玛瑙串饰 汉 文昌塔生资仓M1出土 2. 分析技术
材质属性信息的获取是珠饰科学研究的主要内容之一, 需综合其化学成分和物相组成进行联合判定。化学成分分析主要采用能量色散型X射线荧光光谱分析仪(EDXRF)，本文采用的设备是OURSTEX 100FA型便携式XRF(PXRF)，该设备已经成功应用于玻璃、陶瓷、宝玉石等文物材料的科技分析中[10-12]；同时还采用了德国Bruker公司生产的Tracer 5g型手持式XRF(HXRF)。两种设备的测试参数见表 2所示。
表 2 OURSTEX 100FA型PXRF与Tracer 5g型HXRF的设备参数Table 2. Equipment parameters of PXRF(OURSTEX 100FA type)and HXRF(Tracer 5g type)设备参数 OURSTEX 100FA PXRF Tracer 5g HXRF X射线源 钯(Pd)靶 铑(Rh)靶 X射线焦斑直径 2.5~3.0 mm 3 mm 测量模式 单色或连续X射线 单色或连续X射线 电压 ≤ 40 kV ≤ 40 kV 电流 0.05~1.50 mA 0~200 μA 功率 ≤ 50 W ≤ 50 W 窗口材料 MOXTECAP3.3有机薄膜 石墨烯材料 有效测试元素范围 11~92(Na~U) 11~92(Na~U) 样品室压强 低真空(400~600 Pa) 低真空(< 1 000 Pa) 样品室尺寸 直径15 cm，高度10 cm 无样品室 测量时间 100~300 s 30 s 物相组成分析分别采用法国Horiba公司生产的LabRAM XploRA型激光共焦拉曼光谱仪、美国必达泰克(B & W TEK INC.)公司生产的i-Raman便携式拉曼光谱仪(BWS415-785S)和中国如海光电生产的EVA3000 Plus型手持式拉曼光谱仪。(1)LabRAM XploRA型激光共焦拉曼光谱仪采用高稳定性研究级显微镜，配有反射及透射柯勒照明。采用532 nm高稳定固体激光器(25 mW)以及相应的滤光片组件及计算机控制多级激光功率衰减片。采用了针孔共焦技术，与100×物镜配合，空间分辨率横向优于1 μm，纵向优于2 μm。光谱仪拉曼频移范围70~8 000 cm-1(532 nm)，分辨率≤2 cm-1，内置四块光栅(2 400、1 800、1 200、600 gr/mm)，光谱重复性≤±0.2 cm-1。(2)i-Raman便携式拉曼光谱仪采用基于“CLEANLAZETM”技术的高纯度785 nm窄线宽激光光源(输出功率大于300 mW)，光谱响应范围175~3 200 cm-1，其高灵敏度响应范围200~2 800 cm-1，分辨率3 cm-1，积分时间1~10 s。(3)EVA3000 Plus型手持式拉曼光谱仪采用785 nm激光光源，有效分析光谱范围200~3 200 cm-1，波长分辨率7 cm-1@1 000 cm-1，积分时间1 ms~10 s。
本文研究珠饰样品的制作工艺信息主要采用光学显微技术分析其形貌特征，设备型号分别为基恩士VXH 5000型超景深显微镜、Anyty(WM401WiFi)手持式显微镜和宁波舜宇公司生产的SZ6系列连续变倍单筒显微镜。
3. 结果与讨论
3.1 材质属性判定
本文研究的合浦汉墓群出土宝玉石珠饰样品的化学成分结果如表 3所示，结合后文的拉曼光谱测试结果显示，珠饰样品主要分为宝玉石和有机宝石两类，宝玉石包括石英质、绿柱石、石榴子石、绿松石等，有机宝石以琥珀为主。
表 3 合浦汉墓出土珠饰样品的化学成分半定量分析结果Table 3. Semi-quantitative chemical analysis results for bead ornament samples unearthed from Han Tombs in HepuwB/% 矿物组成 样品编号 颜色 Na2O MgO Al2O3 SiO2 P2O5 K2O CaO TiO2 MnO FeOT CuO 测试方法 水晶 000163-1 浅紫色 n.d. n.d. n.d. 100.00 n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. HXRF 000163-2 无色 n.d. n.d. n.d. 100.00 n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. HXRF 000163-3 无色 n.d. n.d. n.d. 99.96 n.d. n.d. n.d. 0.01 n.d. 0.03 n.d. HXRF 000598-7 黄色 n.d. n.d. n.d. 100.00 n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. n.d. HXRF 绿柱石 000879-1-e 浅蓝色 0.72 1.39 18.96 62.58 n.d. 0.05 n.d. n.d. n.d. 1.00 n.d. PXRF 000879-1-f 浅蓝色 0.86 0.83 19.73 64.11 n.d. 3.16 n.d. n.d. n.d. 1.34 n.d. PXRF 000879-1-g 淡黄色 1.09 0.52 18.93 60.91 0.67 n.d. n.d. n.d. 0.03 0.90 n.d. PXRF 000879-2-a 浅蓝色 0.66 0.85 19.58 65.22 0.31 n.d. 0.61 n.d. 0.03 1.60 n.d. PXRF 000879-2-e 淡黄色 1.01 0.83 19.48 62.68 n.d. n.d. n.d. n.d. 0.02 0.86 n.d. PXRF 000879-2-v 淡黄色 0.78 0.81 21.38 67.63 0.66 n.d. n.d. n.d. n.d. 0.78 n.d. PXRF 000145-a 淡蓝绿色 0.38 0.87 21.29 67.67 0.41 0.13 n.d. n.d. n.d. 0.86 n.d. PXRF 000145-b 淡蓝绿色 0.88 0.69 20.50 65.82 0.01 n.d. n.d. n.d. 0.14 0.72 n.d. PXRF 000145-d 浅蓝色 0.79 0.89 21.55 67.65 0.25 0.04 n.d. n.d. 0.10 0.56 n.d. PXRF 铁铝榴石 000265-a 深红色 0.84 2.76 15.45 39.93 n.d. 0.05 0.59 n.d. 0.88 39.49 n.d. PXRF 000265-c 深红色 0.78 3.13 14.87 40.31 n.d. n.d. 0.39 n.d. 0.84 39.68 n.d. PXRF 000205大 紫红色 n.d. 5.84 18.78 35.06 0.32 n.d. n.d. n.d. 1.06 37.71 0.05 HXRF n.d.：not detected, 表明部分样品元素含量低于仪器测试极限，未被检测出 3.1.1 石英质珠饰
合浦汉墓群出土的石英质珠饰样品的典型器物如图 1所示，典型的拉曼光谱测试结果(图 2)显示，其拉曼光谱表征基本一致，最强拉曼特征峰位于460~465 cm-1附近，归因于Si-O键的弯曲振动所致；位于124~126 cm-1、203~265 cm-1、351~396 cm-1以及689~1 161 cm-1范围的中-低强度拉曼特征峰分别归属于Si-O-Si键的弯曲和摇摆振动、O-Si-O键的弯曲和伸缩振动以及Si-O键的伸缩振动模式所致。结合化学成分结果(表 2)，石英质珠饰样品的主要成分为二氧化硅(SiO2)，其含量接近100%，其中，珠饰样品000163-3中含有微量的Fe和Ti元素。
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图 1 合浦汉墓出土典型的石英质珠饰样品(a)球形水晶珠(000432)，汉，合浦县环城公社文昌塔M153出土；(b)六方双锥形水晶珠(000967)，汉，合浦县环城镇凸鬼岭汽齿厂M13出土；(c) 扁圆形水晶珠(000651)，汉，合浦县环城乡红岭头M2出土；(d)水晶饰件(000926)，汉，合浦县环城镇凸鬼岭汽齿厂M6出土；(e)水晶串饰(001032)，汉，合浦县环城镇北插江第二麻纺厂M30左室出土；(f)水晶串饰(000263)，汉，合浦县机械厂M1出土；(g)紫水晶串饰(001006)，汉，合浦县环城镇北插江M4出土；(h)紫水晶串饰(000146)，汉，合浦县环城公社北插江盐堆M1出土；(i)六方双锥形紫水晶串饰(000875)，新莽时期，合浦县环城乡黄泥岗M1出土；(j)串饰(000927)，汉，合浦县环城镇凸鬼岭汽齿厂M6出土；(k)绿玉髓龟形饰(000599)，汉，合浦县环城乡红岭头M3出土；(l)红玉髓串饰(000204)，汉，合浦县氮肥厂M1出土；(m)串饰(000368)，汉，合浦县环城公社文昌塔生资仓M1出土；(n)红玉髓串饰(001033)，汉，合浦县环城镇北插江第二麻纺厂M30左室出土；(o)红玉髓玛瑙串饰(000906)，汉，合浦县环城镇凸鬼岭汽齿厂M17出土；(p)红玉髓玛瑙串饰(000933)，西汉，合浦县环城镇凸鬼岭汽齿厂M30B出土；(q)玛瑙串饰(000596)，汉，合浦县环城乡红岭头M3出土；(r)玛瑙板眼珠(000905)，汉，合浦县环城镇凸鬼岭汽齿厂M17出土；(s)红玉髓玛瑙串饰(000969)，汉，合浦县环城镇凸鬼岭饲料厂M02出土；(t)玛瑙戒指(000968)，汉，合浦县环城镇凸鬼岭汽齿厂M1Figure 1. Typical quartz bead ornament samples unearthed from Han tombs in Hepu![]()
图 2 部分典型石英质珠饰样品的拉曼光谱(a)蝉形水晶饰件(土00108)，西汉，合浦县望牛岭1号墓出土，广西壮族自治区博物馆藏；(b)六方双锥形紫水晶串饰(000875)，新莽时期，合浦县环城乡黄泥岗M1出土；(c)黄水晶(000598)，汉，合浦县环城乡红岭头M3出土；(d)玛瑙珠(000536)，汉，合浦县第二麻纺厂南M(土坑)出土Figure 2. Raman spectra of some typical quartz bead ornament samples根据石英质宝玉石的命名[13], 合浦汉墓群出土的石英质珠饰样品主要有无色透明水晶(下文简称水晶)、紫水晶、黄水晶、红玉髓、绿玉髓、玛瑙等材质。
3.1.2 绿柱石珠饰
图 3为部分合浦汉墓群出土的典型绿柱石珠饰样品。样品土11816-9的拉曼光谱测试结果(图 4)显示，最强拉曼特征峰位于686 cm-1，以及1 068、324、397 cm-1等附近较强的拉曼特征峰，与标准的绿柱石拉曼特征峰相一致[12]。其中，686 cm-1附近的拉曼特征峰归属于ν(Be-O)键的伸缩振动所致，324 cm-1和397 cm-1等处的拉曼特征峰归因于Si-O键的对称环变形振动引起，1 068 cm-1附近的拉曼特征峰则归属于Si-O键的振动所致[14-15]。绿柱石是一种六方晶系的环状铍-铝硅酸盐矿物，其化学式为Be3Al2Si6O18。由于本文采用的XRF设备无法有效检测轻元素Be，故结合表 3化学成分仅测定了绿柱石珠饰中的SiO2和Al2O3，含量范围分别为60.91%~67.65%、18.93%~21.55%，同时还有少量的杂质元素(如Na、Mg、Fe、Mn等)。
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图 3 合浦汉墓群出土的典型绿柱石珠饰样品(a)绿柱石串饰(000145)，西汉，合浦县环城公社北插江盐堆M1出土；(b)绿柱石串饰(000455)，东汉，合浦县风门岭M10出土；(c-d)绿柱石串饰(000879)，新莽时期，合浦县环城乡黄泥岗M1出土Figure 3. Typical beryl bead ornament samples unearthed from Han tombs in Hepu![]()
图 4 绿柱石珠饰样品(±11816-9)的拉曼光谱Figure 4. Raman spectrum of beryl bead ornament sample No.±11816-9绿柱石内部金属离子的类质同象替代使之呈现不同颜色[16], 根据本文绿柱石类珠饰样品的颜色特征，合浦汉墓群出土的绿柱石珠饰样品以海蓝宝石、无色绿柱石、黄色绿柱石等为主。
3.1.3 石榴子石珠饰
合浦汉墓群出土典型石榴子石珠饰样品如图 5所示。拉曼光谱(图 6)显示，合浦汉墓群出土的石榴子石珠饰样品以铁铝榴石亚种为主。铁铝榴石的最强拉曼特征峰位于919 cm-1附近，归属于Si-O对称伸缩振动所致，次强峰位于347 cm-1附近，归属于(SiO4)4-四面体的旋转振动所致[17]。天然石榴子石的化学分子式A3B2(SiO4)3，A为Mg2+、Fe2+、Mn2+、Ca2+等二价阳离子；B为Al3+、Cr3+、Fe3+等三价阳离子，石榴子石族宝石存在广泛的类质同象替代现象，因此化学成分和含量变化范围很宽。常见的石榴子石亚种主要有铁铝榴石、钙铁榴石、钙铝榴石、镁铝榴石、锰铝榴石、钙铬榴石等。结合表 2的化学成分，本文研究的合浦汉墓群出土的石榴子石珠饰样品中Fe含量较高，故笔者认为其珠饰样品以铁铝榴石为主要矿物组成。
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图 5 合浦汉墓群出土典型石榴子石珠饰样品(a)石榴子石串饰(000205), 汉，合浦县氮肥厂M1出土；(b)石榴子石串饰(000983)，东汉，合浦县环城镇风门岭麻纺厂M4出土；(c)石榴子石和玻璃珠串饰(000935)，西汉，合浦县环城镇凸鬼岭汽齿厂M30B出土；(d)石榴子石狮形饰(000929)，汉，合浦县环城镇凸鬼岭汽齿厂M6出土Figure 5. Typical garnet bead ornament samples unearthed from Han tombs in Hepu![]()
图 6 铁铝榴石珠饰样品000205(a)和样品000456(b)的拉曼光谱Figure 6. Raman spectra of almandine bead ornament sample No.000205 (a) and sample No.000456 (b)3.1.4 绿松石珠饰
合浦汉墓出土绿松石珠饰样品以动物微雕为主，典型器物如图 7所示。由于绿松石颜色、激光光源波长、表面状态等因素，所获取的拉曼特征峰谱通常会有较强的荧光背景，有时可以观测到由PO43-的伸缩振动引起的1 040 cm-1附近的拉曼特征峰(图 8)，但是在低波数范围内的拉曼特征峰不容易观测到。绿松石化学分子式为CuAl6(PO4)4(OH)8·4H2O[18]。
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图 7 合浦汉墓出土典型绿松石珠饰样品(a)绿松石羊形饰(000153)，西汉，合浦县环城公社北插江盐堆M1出土；(b)绿松石鸽形饰(000367)，汉，合浦县环城公社文昌塔生资仓M1出土Figure 7. Typical turquoise bead ornament samples unearthed from Han tombs in Hepu3.1.5 琥珀珠饰
琥珀是一种有机宝石，它是松柏科植物树脂经过地质作用后形成的有机化合物的混合物[19]。琥珀的化学结构式为C10H16O，属碳氢氧化合物，含有琥珀酸和琥珀树脂[20]。合浦汉墓群出土的琥珀珠饰样品如图 9所示。红外光谱分析技术对于琥珀的材质判定、产地分析等具有重要的指示作用和参考意义[21]。
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图 9 合浦汉墓群出土典型琥珀珠饰样品(a)琥珀珠饰(000154)，西汉，合浦县环城公社北插江盐堆M1出土；(b)琥珀珠饰(000936)，西汉，合浦县环城镇凸鬼岭汽齿厂M30B出土；(c)琥珀珠饰(000909)，汉，合浦县环城镇凸鬼岭汽齿厂M17出土；(d)琥珀珠饰(001036)，汉，合浦县环城镇北插江第二麻纺厂M30左室出土Figure 9. Typical amber bead ornament samples unearthed from Han tombs in Hepu3.2 制作工艺
3.2.1 蚀刻与热处理工艺
通过人工处理的方式使天然石英质宝玉石改变其外观特征是古代珠饰制作工艺之一, 常见的主要方式有蚀刻和高温改性。红玉髓珠饰样品(图 1l和图 1n)经过了热处理，改变珠饰外观，使其呈现为橙色或橙红色[22]。表面热处理方式主要是在天然石英质珠饰表面覆盖一层糖和硫酸的混合物，再对其进行加热，从而使珠饰外观呈现色调不一的棕色或是黑色[23]，如图 1q和图 1r所示；蚀刻主要是利用化学方法对天然石英质珠饰进行处理，使其表面呈现特定人工纹饰，图 10a为合浦汉墓群出土蚀刻珠样品，图 10b为湖南地区出土的蚀刻珠样品，两者的表面装饰图案十分相似。蚀刻珠类型丰富，引起了国内学者的广泛重视，并对其进行了颇为系统和深入研究[24-25]。
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图 10 合浦汉墓群和湖南出土的蚀刻珠样品(a)合浦望牛岭M11出土；(b)10219，湖南博物院藏Figure 10. Etched bead ornament samples unearthed from Han tombs in Hepu and Hunan Province3.2.2 钻孔工艺
钻孔工艺主要包括钻孔工具和钻孔方式，其中钻孔工具有钻石钻头、实心钻和管钻，而钻孔方式主要是双面钻孔(对钻)和单面钻孔。实心钻和管钻的材质多样，有石质、金属质和木质等，通常情况下，需要配合使用解玉砂对珠饰进行钻孔。珠饰穿孔的形状、孔径大小、穿孔端部及内部微痕特征都可以为钻孔工艺的判定提供可靠依据[26]。
图 11为合浦汉墓群出土的不同材质类型的穿孔特征。对于穿孔较长的珠饰通常采用对钻方式，而且两个方向穿孔的联通位置通常靠近珠饰的一端(图 11a-图 11c)，以避免单方向钻孔因珠饰材质的应力作用导致其容易出现损坏，而双面钻孔则可以提高珠饰的成品率。片形珠饰(图 11e)主要采用单面钻孔方式。利用钻石钻孔的孔径通常小于1.5 mm，穿孔形状为圆柱形，内部可观察到较为清晰的螺旋纹(图 11a和图 11b)，钻孔过程中也使用大小不同的钻头(图 11c)；对于孔径大于1.5 mm且内部较为粗糙的穿孔(图 11d)，则可能采用了实心钻孔工具配合解玉砂工艺。
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图 11 合浦汉墓群出土典型珠饰样品的穿孔显微特征(a)海蓝宝串饰(000455)；(b)不规则水晶饰(±00108)；(c)黄水晶珠饰(000931)；(d-e) 玛瑙串饰(000368)Figure 11. Microscopic characteristics of perforation for some typical bead ornament samples unearthed from Han tombs in Hepu3.2.3 磨制工艺
珠饰的表面微痕特征可提供其所采用的磨制工艺的有用信息。磨制工艺技术可分为粗磨、粗抛光、抛光和精抛光等步骤[27]，通常按照顺序依次进行，后续工艺通常会掩盖前面工艺的微痕特征，但实际情况也并非完全如此。皮囊球磨工艺是一种粗磨成形工艺，珠体在囊袋中互相碰击和磨擦，其表面会出现许多贝壳状坑和骨折线。贝壳状坑和骨折线是碰击的效果，脉状纹理被磨平成毛孔样，肉眼观察下呈现哑光；旋磨工艺则是一种抛光技术，通常是珠饰制作的最后一道工序，会在珠饰表面出现平行的直线型抛磨槽，同时由于旋磨石的压力也会产生抛磨刻面[28]。如果珠体在球磨过程中产生的贝壳状坑较深，后续的抛光工艺不一定能够将其打磨平整，球磨工艺的微痕特征信息仍会保留在珠饰表面。图 12为合浦汉墓出土石榴子石珠饰样品的表面微痕特征，可明显看到打磨工艺后留下的平行条纹以及在球磨工艺过程中产生的碰撞坑。
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图 12 合浦汉墓出土石榴子石珠饰样品(JZLM5-G1)表面微痕特征Figure 12. Surface microscopic characteristics of garnet bead and ornament sample No.JZLM5-G1 unearthed from Han tombs in Hepu4. 产地来源探讨
4.1 石英、绿柱石、石榴子石珠饰
印度地区的水晶、玛瑙和红玉髓珠饰制作传统可追溯至公元前3千纪晚期至公元前2千纪的印度河谷文明，当时古吉拉特(Gujarat)地区是石英的主要产地之一，该地区还保留着玛瑙及红玉髓珠饰的制作传统。印度南部德干高原是紫水晶的主要产地。位于印度南部塔米尔纳德邦的阿里卡梅杜(Arikamedu)、哥印拜陀(Coimbatore)和库都马纳(Kodumanal)遗址曾经是绿柱石、红玉髓、石榴子石(主要是铁铝榴石)和石英质珠饰的制作中心。阿里卡梅度遗址的绿柱石、石榴子石、水晶、玛瑙等宝玉石物品，远销至奥古斯都时代的罗马帝国和东南亚地区[29]。印度南部Kongu地区遗址中发现了大量绿柱石、水晶、红玉髓、玛瑙、石榴子石等不同材质的珠饰[30]。印度南部绿柱石资源丰富，尤其是Nilgiri山区出产质量上乘的海蓝宝石，其使用传统较为悠久，可追溯至公元前500年左右[31]。
印度中部Garibpet是古代重要的石榴子石原料产地之一，在早期的贸易交流中起到了重要作用[32-33]。印度西南海岸和斯里兰卡沿海地区有许多著名的铁铝榴石出口港[34]。针对石榴子石的产地问题，国外学者分别选取了柬埔寨、泰国10个铁器时代遗址的73件珠饰，以及印度、伊朗、泰国等4个地点的64件现代矿物样品进行对比研究，明确了东南亚地区的石榴子石珠饰原材料是来自印度德干玄武岩平原，并无明确依据显示采用了这些珠饰由东南亚本地矿产资源制作[35]；他们还指出不能排除泰国三乔山(Khao Sam Kaeo)遗址发现的珠饰是从印度输入的原材料且在当地制作的可能性。越南俄厄(Oc-Eo)遗址发掘了大量来自印度和南亚的器物如珠宝、钱币和陶器[36]。斯里兰卡地区矿产资源也比较丰富，是铁铝石榴子石、紫水晶等矿物的主要产地之一，是古代石质珠饰制作中心之一[37]。柬埔寨Angkor Borei遗址所发现的玻璃珠与产自斯里兰卡Giribawa玻璃珠的化学成分接近，说明斯里兰卡是Angkor Borei地区一个重要的贸易伙伴以及石榴子石珠饰的可能来源[38]。在本文，本课题组对合浦九只岭汉墓出土的部分石榴子石珠饰样品进行了分析，发现其内部包裹体的矿物类型及组合与印度地区石榴子石的一致，表明了合浦汉墓出土的石榴子石珠饰来源与南亚地区存在密切联系，上述分析结果将另文发表。
南亚地区与东南亚地区存在着密切联系。百琳娜(B. Bellina)将早期印度和东南亚之间的交流分成两个阶段，第一阶段为公元前4世纪至公元2世纪，以东南亚输入印度生产的玻璃、宝石等商品并在当地仿制为特征，第二阶段为公元2世纪至公元4世纪，东南亚各地区之间交流日益密切，并在当地普遍生产印度风格的器物，尤其是玻璃珠和陶器[39]。同时，她还对泰国三乔山(Khao Sam Kaeo)、班东达潘(Ban Dong Ta Phet)这两个遗址的石质珠饰、陶、玻璃、高锡铜器等器物进行了系统研究，结果表明，在公元前4至前2世纪印度工匠可能已经定居在马来半岛的沿海港口城市，并开展了印度和符合东南亚本地需求的石质珠饰制作工作。东南亚地区发现的玛瑙、红玉髓等珠饰被认为是印度化影响的直接证据[28, 39-40]。
综上分析，合浦汉墓出土的绿柱石、石榴子石、石英质等珠饰与南亚地区存在密切联系，可能是南亚的珠饰成品经由东南亚地区再进入我国，也可能是东南亚地区工匠采用南亚地区的宝石原料和技术制作成南亚风格或本地风格的珠饰后再输入我国，当然也不排除少量珠饰采用东南亚本地原料和技术加工制作。
4.2 绿松石珠饰
我国绿松石矿产资源十分丰富，主要分布在新疆、湖北、陕西、河南、安徽、青海、云南等地。绿松石在我国古代的使用历史也非常悠久，可追溯至新石器时代[41]。合浦汉墓出土的绿松石珠饰样品以微雕动物形饰品为主，数量相对较少，具体产地有待进一步分析研究。
4.3 琥珀珠饰
琥珀在世界范围内分布较多，主要有波兰、德国、丹麦、俄罗斯等波罗的海沿海国家，多明尼加海域也曾量产优质琥珀。此外，缅甸、伊朗、阿富汗、罗马尼亚、捷克、意大利西西里岛、挪威、英国、新西兰、黎巴嫩、美国、加拿大、智利均有琥珀产出。中国琥珀主要产自辽宁抚顺，其它地区如河南西峡和南阳、福建璋蒲、云南保山和丽江以及哀牢山等[20]。但琥珀资源在我国汉晋时期尚未得到成规模开采[42]，波罗的海和缅甸是中国古代琥珀原料最主要来源[21, 43]。合浦和广州等沿海地区的琥珀饰品可能是从波罗的海汇集到罗马或印度，再通过海上丝绸之路辗转输入。但这些刻有汉字的印章，以及琥珀耳珰和胜形饰，尤其是印章应为进口原材料，且由岭南工匠在当地加工制作。尽管在西南丝路沿线出土的琥珀制品不多，仅云南江川李家山[44]和晋宁石寨山[45]等出土少量琥珀饰件，但西南丝路仍是琥珀原料输入的可能途径之一。
5. 交流与互动
5.1 中外文明交流
鱼龙、三宝佩和狮形饰与佛教存在密切关系，此类珠饰的传播为佛教的输入提供重要的研究线索和实物资料。根据目前公开发表的考古资料，合浦汉墓出土有1件紫水晶三宝佩、2件鱼龙饰(1件为红玉髓，1件为石榴子石)。狮形饰数量最多，材质也最丰富，包括红玉髓、石榴子石、琥珀和玻璃等，其中以琥珀狮形饰数量最多(图 13)。除合浦地区外，鱼龙还未在其他地区有发现。云南个旧黑蚂蚁井墓地的主体年代在西汉晚期至东汉早期，其中发现有1件无色透明水晶三宝佩(M18∶20)，同时还发现有紫水晶珠、截角六方双锥形水晶珠、双锥形红玉髓珠饰以及六方柱形浅绿透明珠饰(材质不明)[46]。
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图 13 合浦汉墓出土典型鱼龙、三宝佩和狮形饰(a)红玉髓鱼龙(000921)，西汉，合浦凸鬼岭汽齿厂M16A出土；(b)紫水晶三宝佩和石榴子石鱼龙(000456)，东汉晚期，合浦风门岭M10出土；(c)红玉髓狮形饰，西汉晚期，合浦风门岭M26出土；(d)玻璃狮形饰，汉，合浦文昌塔出土；(e)石榴子石狮形饰，汉，合浦凸鬼岭汽齿厂M6出土；(f)琥珀狮形饰，西汉，合浦凸鬼岭汽齿厂M30B出土；(g)琥珀狮形饰，西汉晚期，合浦北插江盐堆M1出土Figure 13. Makara, triratna and lion-shaped beads unearthed from Han tombs in Hepu我国发现的狮形饰数量多，分布范围较广。从空间分布特征上，除了在岭南地区的合浦、广州有大量发现外，在中原内陆地区的湖南、河南、江西、江苏、陕西、云南等地均有发现(图 14)[26, 47]；从数量特征上，岭南地区发现的狮形饰数量最多，其他地区发现的数量相对较少；从材质特征上，不论是岭南地区还是中原内陆地区，琥珀狮形饰数量最多，其他材质如红玉髓、石榴子石、水晶、绿松石、煤精等数量均相对较少。值得注意的是，广西贵县地区出土了一件带翼狮形饰(图 14j)，此件狮形饰与其他狮形饰不同，它体积较大(长4.3 cm，高2.1 cm)，材质为玛瑙，无穿孔，采用圆雕工艺。
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图 14 中国各地出土汉代狮形饰(a-b)琥珀狮形饰，广州汉墓出土，广州市文物考古研究院藏；(c)琥珀狮形饰, 湖南地区出土，湖南博物院藏; (d)绿松石狮形饰, 湖南地区出土，湖南博物院藏; (e)煤精狮形饰，湖南地区出土，湖南博物院藏；(f-g)琥珀狮形饰，江西海昏侯墓园出土，江西博物院藏；(h)水晶狮形饰，东汉，河南巩义新华小区汉墓M1出土；(i)琥珀狮形饰，西汉晚期，陕西咸阳西郊马泉公社大队墓葬出土[48]；(j)玛瑙翼狮，东汉，广西贵县新村M22出土Figure 14. Lion-shaped beads of Han Dynasty in China佛教起源于印度，在公元1世纪之前佛陀总是以与其紧密相关的事物出现，如莲花、法轮、脚印、三宝佩、狮子、大象等。图 15为美国大都会博物馆关于印度早期佛教艺术的展出器物, 年代大致为公元前200年至公元400年[49]。图 15a、图 15b、图 15e中包含鱼龙，图 15c和图 15d中则有狮子形象，其中图 15d中的狮子形象为长有双翼的狮子(翼狮)。印度塔克西拉遗址出土有多件三宝佩，材质也有多种。Bhir Mound遗址中出土有1件红玉髓三宝佩和1件贝壳三宝佩，年代相对较早，约为公元前5世纪至公元前3世纪；Dharmarajika佛塔遗址中发现1件石榴子石三宝佩，年代为公元前1世纪；在Sirkap遗址中发现1件红玉髓三宝佩，年代为公元1世纪[50]。东南亚地区与印度地区一直保持着频繁的贸易往来和文化交流。在印度文化的影响下，东南亚地区也发现了大量的三宝佩、狮形饰等珠饰(图 16)。泰国三乔山遗址(Khao Sam Kaeo)出土有多件三宝佩、鱼龙以及万字纹等具有典型印度风格的珠饰[51]。上文提及，三乔山遗址已有印度工匠定居，并制作符合印度和东南亚当地需要的石质珠饰。距离三乔山遗址不远的金山镇也发现了红玉髓和金质的三宝佩，其年代稍晚于三乔山遗址[52]。
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图 15 印度佛教中鱼龙、狮子及法轮等图案[49]Figure 15. Patterns of makara, lion and "Falun" in Indian Buddhism![]()
截角六方双锥形水晶珠(图 17)是一类典型的海丝风格珠饰，为舶来品。根据目前已发表的考古资料，此类珠饰除了在两广地区有大量发现外，在湖南长沙、郴州、张家界、益阳等地，以及江西海昏侯墓地和云南个旧黑蚂蚁井等地都有发现，主要集中在我国南方地区，北方及西北地区少有发现。从数量特征上，岭南地区数量最多，其次是湖南地区，其他各地均为零星发现。截角六方双锥形水晶珠在数量特征上具有从南到北递减的趋势，表明此类珠饰是从岭南地区，经过湖南，向周边地区进行传播，岭南地区与湖南地区存在密切联系。
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图 17 中国出土截角六方双锥形水晶珠饰(a)000967, 西汉, 广西合浦县环城镇凸鬼岭汽齿厂M13出土；(b)2010GXZM151∶101-2, 东汉, 广州西湾路旧广州铸管厂出土；(c)东汉, 湖南长沙扫把塘出土；(d)西汉, 江西海昏侯墓园出土；(e)东汉, 云南个旧黑蚂蚁井墓地M22出土Figure 17. Cornerless hexagonal bipyramid quartz beads found in China通过上述几类典型器物的分布地点，可基本勾勒出以绿柱石、水晶、玛瑙、石榴子石等舶来品，经过东南亚地区，传入我国合浦地区，然后由合浦地区经湖南，进一步输入到我国中原地区的大致路线。需要注意的是，云南个旧黑蚂蚁井出土的截角六方双锥形水晶珠(图 17e)也可能是由西南丝绸之路传入我国。云南江川李家山出土的红玉髓蚀刻珠，其表面的白色纹饰图案由多条白色蚀刻纹饰组成，且有两组，每组有4条白色条纹[46]。类似图案特征的红玉髓蚀刻珠在缅甸地区较为常见[51]。“蜀布”和“邛竹杖”是西南丝路最广为认知的实物证据，揭示了西南丝路的悠久历史。
5.2 中国不同地区之间的交流
合浦汉墓出土了红白相间的玛瑙叶子形珠饰(图 18a)，此类珠饰在湖南郴州、陕西西安也有发现(图 18b)。另外，相同材质的剑饰在合浦和西安都有发现，表明了合浦与中原地区存在的联系。
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图 18 中国出土文物红白玛瑙饰件(a)广西合浦-汉-文昌塔生资仓M1出土；(b)西汉, 广西合浦凸鬼岭汽齿厂M22；(c)西汉，广西合浦望牛岭M11出土；(d)汉，湖南郴州地区出土；(e)西汉，陕西西安南郊三兆殡仪馆工地出土；(f)西汉, 陕西西安甘泉县西延铁路工地出土；(g)西汉, 陕西西安市北郊范南村西北医疗设备厂出土Figure 18. Ornaments made by red and white agate found in China珠江水系在我国西南及岭南地区之间的文化互动与交流中发挥了重要作用，同时也成为西南丝路向其东部延伸的重要渠道。珠江水系覆盖范围广，其流域覆盖了粤、桂、滇、黔、湘、赣等省市，促进了区域内的交流与互动。合浦汉墓出土的珠饰与桂北内陆地区汉墓出土珠饰存在一定差异。桂北内陆地区发现的一些珠饰，并未在合浦地区有所发现，但在广州地区却出土了相似珠饰如工字形玻璃耳珰在贺州和广州均有出土(图 19)。
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图 19 贺州与广州出土工字形玻璃耳珰(a)工字形玻璃耳珰，汉，贺州博物馆藏；(b)工字形耳珰2013GLXM1:19，东汉，广州萝岗线坑M1出土Figure 19. Glass ear pendants found in Hezhou and Guangzhou6. 结语
本文利用多种现代分析技术对合浦汉墓出土的部分典型宝玉石质珠饰样品进行了科学研究，并结合合浦汉墓出土的各类珠饰，系统阐述了合浦地区出土汉代珠饰的材质、制作工艺、可能的产地来源及其所体现的区域间及区域内的交流与互动。
本文所研究的合浦汉墓出土珠饰样品的材质主要有绿柱石(如海蓝宝、无色绿柱石、黄色绿柱石)、石英(如水晶、紫水晶、黄水晶、红玉髓、玛瑙)、石榴子石(以铁铝石榴子石为主)、绿松石等，以及琥珀、煤精等有机宝石；合浦汉墓出土珠饰样品的制作工艺主要有石英的高温加热、表面改性和蚀刻等重点制作工艺；绿柱石、石榴子石及部分的石英质珠饰样品均是来自于南亚或东南亚，再输入我国合浦地区。部分典型中原风格器物表明了合浦地区与内陆中原地区及滇文化区域均有密切联系。珠江水系在沟通广西与广东、云南、贵州等地区发挥了重要作用，是西南丝绸之路向其东部延伸的重要媒介。桂北内陆地区与沿海合浦地区出土珠饰特征的差异性表明了内陆江河在区域内不同地区之间交流的重要作用，是古代区域内交流与互动的重要渠道，值得今后进一步深入研究。
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